Proučavanje narodnog stvaralaštva navelo je Čajkanovića da se posveti istraživanju predhrišćanskih verovanja srpskog naroda. U vreme kada je započeo svoja istraživanja nije bilo pouzdanih izvora za proučavanje i rekonstrukciju predhrišćanske religije, a kao polazište su se nametnule narodne umotvorine i tradicionalna narodna verovanja. Čajkanović je koristeći komparativnu metodu i pažljivo analizirajući srpske običaje, umotvorine i tradiciju u velikoj meri uspešno rekonstruisao predhrišćansku religiju srpskog naroda. Njegova najznačajnija knjiga iz ove oblasti je O srpskom vrhovnom bogu, objavljena za njegova života 1941. godine.